SOS—操弄对称的相似原理 (下)
无 题
最是浮沉万物中
钟情对称有春风
春风拂过秋高远
目尽枫林自胜红
6. 编按
《SOS—操弄对称的相似原理 (上)》一文，对基本对称操作下的SOS 原理作出说明。作者S. W. Cheong 与译者李翔博士行文流水之处，偶有浪花，让SOS 看起来显得简洁而新奇。当然，作者从来就不会满足，依然在继续脑洞大开、继续他天马行空的节奏。这里，再呈现原文的第二部分、即(下) 的译文，供读者御览与诘问。
7. 角动量与非互易
前文讨论非互易性时，尚未涉及过角动量。本小节将展示，考虑角动量后，SOS 原理依然有效。例如，圆偏振光具有自旋角动量，绕传播轴螺旋状扭转的涡旋光束或电子，就具有了轨道角动量[39 - 42]。当具有角动量 l 的物体沿一个方向以波矢 k 运动时，可以通过{R, T} 对称操作，把它关联到与其相互反向的运动上，如图 6(a) 所示。这里，根据 SOS 原理，只要构成量不破坏{R, T} 对称性，那么它将是互易的。例如，当一个具有角动量的对象，沿着手性材料的手性轴方向运动时，由于手性结构不破坏{R, T} 对称性，所以是互易的。最典型的例子就是手性材料中的互易旋光性：沿着手性轴向两个相反方向传播的线性偏振光，有着完全相同的偏振旋转。
图6. 与角动量相关的多种物理现象，这些角动量可以是圆偏振光中的自旋角动量，也可以是涡旋电子或光束中的轨道角动量。(a) 引入角动量后的非互易效应。其中，左侧和右侧可以通过{R, T} 对称操作关联。对于其中给出的构成量，蓝色箭头表示自旋或 M，红色箭头表示 P，它们均具备{R, T} 对称性破缺。(b) {M (= I ⊕ R), M ⊕ R, I ⊕ T} 对称操作可以将具有相反角动量的运动行为关联起来。右侧所示的所有构成量均具备破缺的 {M, M ⊕ R, I ⊕ T}，故对角动量符号有依赖性。(c) 一种准平衡过程，表示外电场下 p – n 结中的诱导电流，或者光照下极性材料中的诱导电流，这对应着 p – n 结和铁电体中的光伏效应；(d) & (e) 手性材料或铁磁材料在圆偏振光或涡旋光束 (l ) 照射 (k )下能够诱发光电流，即圆偏振光致电流效应。(f) - (h) 不同类型的霍尔效应，其中，Eext 是外场，ΔT 是温度差，“+，-”代表诱导的霍尔电压，“h：hot，c：cold”代表诱导的霍尔热梯度。图 (h) 中的 H 与 J 成 45 度。
然而，当材料中的{R, T} 对称性发生破缺时，情况将变得很不同。我们知道，M 会打破 {R, T} + {M} 对称性。如此一来，构成量中的 M 如果介入含有角动量的运动，就会导致非互易效应。例如，沿着磁化轴方向传播、且具有角动量的运动对象便是非互易的。事实上，这种非互易性正是铁磁或亚铁磁材料中出现法拉第旋转的根源，也直接与磁光克尔效应 (magneto-optic Kerr effects, MOKEs) 有关。后文会再次回到这一问题上来。
在对亚铁磁石榴石Tb3Fe5O12 进行 THz 涡旋束传播实验时，首次发现了具有轨道角动量的涡旋光束存在非互易性 [43]。类似地，环磁极矩也具备破缺的 {R, T}。因此，当传播方向沿着材料环磁极矩的方向时，具有轨道角动量的涡旋光束和圆偏振光也将展现出非互易效应。此外，结合了电场 E 或极化 P 的磁单极子，在有角动量存在的情况下也将具备 {R, T} 对称性破缺，从而展现出非互易效应。
以上讨论的所有情形都可以总结在图 6(a) 中。不过，其中大部分还有待实验证实。也就是说，这些实验将是创新性的、值得实施的。
当然，也可以通过{M (= I ⊕ R), M ⊕ R, I ⊕ T} 对称操作，将具有相反轨道角动量的涡旋光束、或具有相反圆偏振态的偏振光关联起来，如图 6(b) 所示。其中，右侧所有的构成量均具备破缺的 {M, M ⊕ R, I ⊕ T}。需要注意的是，由于这里光的运动方向都是 +k，故此处关注的应当是角动量，并不涉及非互易效应。根据 SOS 原理，我们就可以通过改变角动量 l 的符号，来改变涡旋光束或圆偏振光的传播状态。在铁磁 (亚铁磁) 体中，以透射模式传播的圆偏振光之标准磁性圆二色性 (magnetic circular dichroism，指材料在强磁场作用下，电子跃迁到不同的激发态。这些激发态对左旋和右旋圆偏振光吸收是不同的)，就与构成量中 M 对角动量符号的依赖性有关[44]。例如，我们在亚铁磁石榴石Tb3Fe5O12 薄膜中观测到的 THz 涡旋光束就展示了对角动量符号的依赖性 [43]。
需要说明的是，不破坏空间反转对称的铁转 (ferro-rotation) 本身并不具有旋光性 [译者注：因为电偶极子构成的铁转结构与时间无关，具备 T 对称；同时铁转具备 I 对称，故不会破坏 {I ⊕ T} 对称性]。但是，当施加外电场 E 时，铁转将同时具备破缺的 {M (= I ⊕ R), M ⊕ R, I ⊕ T}，最终引发互易旋光性。这种互易旋光性正比于外电场，被称为线性电致旋光 [45]。
8. SOS之拓展：准静态电子输运
本文一开始即阐释清楚，铁电体中的 P 可以等效于p – n 结中的内电场，能够带来非互易电子输运特性。因此，在光照下，于 p – n 结中常见的光伏效应也能在铁电体中表现出来 [10, 11]。事实上，光伏效应反映的是一个系统在持续光照后的准平衡过程，因此，持续光照这一过程本身就破坏了时间反演 T 对称性。所以，后续的准平衡过程不必再去额外考虑 T。这一点类似于外电场下的电子输运。这里，可以从另外一个对称性的角度来看待这些准平衡过程，并延伸出一个新的概念——对称操作系统性 (symmetry operational systematics)。它表明构成量中的某一物理现象在所有对称操作下 (除T ) 都能够系统地、有规律地变化。
其实，对称操作系统性跟对称操作相似原理的理念类似，可以作为 SOS 的延伸。并且巧合的是，它的首字母也是“SOS”，姑且称这位孪生兄弟为 SOS#。比如图 6(c) 所示的构成量中，P 和 J 在所有对称操作下(除T ) 或保持不变，或同时改变方向。这就是一种SOS#。
来看一个简单的例子：已知手性材料在圆偏振光 (l )照射 (k ) 下能够诱发光电流，被称为圆偏振光致电流效应 (circular photo galvanic effects, CPGE) [46 - 48]，如图 6(d) 所示。现在可以用 SOS# 来探讨其中的对称性要求。若要产生这一光致电流效应，其对称性的要求是：在诱导电流 J 保持不变的前提下，对称操作必须能够使偏振 (l ) 和手性同时改变方向，如 M 或 M ⊕ R。根据 SOS#，若把手性材料换成图 6(e) 所示的铁磁 / 亚铁磁材料 (或者施加了外磁场的任意材料)，它在 M 或 M ⊕ R 对称操作下，偏振 (l ) 和磁性 (M ) 也会同时反向，将同样能够展现出 CPGE。不过，到目前为止，似乎尚未讨论和实验证实过铁磁 / 亚铁磁材料中的 CPGE。
相信读者对霍尔效应耳熟能详。以上所述的 SOS#，正可以应用来描述所有类型的霍尔效应输运行为[49 - 55]。图 6(f) 所示的四种组合(Eext , +, -)、(Eext , h, c)、(ΔT, +, -) 和 (ΔT, h, c) 分别对应着霍尔效应、爱廷豪森 (Ettingshausen) 效应、能斯特 (Nernst) 效应以及热 (Thermal) 霍尔效应。其中，Eext 是外场，ΔT 是温度差，“+, -”代表诱导的霍尔电压，“h: hot, c: cold”代表诱导的霍尔热梯度 [译者注：简单说明一下——由于磁场的存在，霍尔效应描述的是垂直于电场方向上出现的电势差。爱廷豪森效应描述的就是温度差；能斯特和热霍尔效应只是把电场 Eext 变为温差ΔT 而已]。在图 6(g) 中，Eext 对应着自旋霍尔效应，ΔT 对应着自旋能斯特效应。图 6(h) 所示的四种组合(Eext ,+, -)、(Eext , h, c)、(ΔT, +, -)、和 (ΔT, h, c) 分别对应着平面霍尔效应、平面爱廷豪森效应、平面能斯特效应以及平面热霍尔效应。
在以上这些构成量，线性霍尔效应均能根据对称操作 (除 T ) 系统地、有规律地变化，即展现出 SOS#。以图 6(h) 为例：在实验上，当 H (在纸面内) 旋转 90 度时，诱导的平面霍尔电压 (+, -) 或者热梯度 (h, c) 将会发生 180 度翻转；而从对称性上，M_ (= I ⊕ R) 操作刚好能够同时使得 H 旋转 90 度以及电压/热梯度翻转 180 度。当然，这是在 H 和 J (Eext 与 J 同向) 的夹角φ 为 45 度时的特例。事实上，当φ 为任意角度时 (0 < φ < 90度)，平面霍尔电压 (+, -) 或者热梯度 (h, c) 将线性正比于 sin(2φ)，为非零值。当图 6(f) & (h) 中的 H 被 M 替代时，相关的效应将是“反常的”，比如在图 6(f) 中 (Eext , +, -) + M 的组合即为反常霍尔效应。
如果在图 6(f) - (g) 中的构成量基础上增加某一具备破缺对称性的元素集合，将会诱发非线性效应。下面以图 6(f) 中的霍尔效应 (Eext , +, -) + H 为例加以说明：
一方面，{R, M_, M∣⊕R•} [译者注：M_ 沿 J 方向并且垂直于纸面，M∣ 垂直于 J 方向和纸面，R• 垂直于纸面] 中的任意一个对称操作均能使得 H 和 (+, -) 同时反向且保持 J 不变。此时，当构成量中出现破缺的 {R, M_, M∣ ⊕ R•} 时，诱导的霍尔电压(+, -) 与 H 的关系将由线性转变为非线性。同时，我们似乎可以很大胆地预测另一个极有可能发生的新物理现象：如果一个既不处于磁场 H 中、也没有自发磁性 M 的构成量具备破缺的 {R, M_, M∣ ⊕ R•}，那么它就极有可能展现出非零的霍尔效应。这种破缺可以源于结晶学或磁学，因此，正如铁磁体中发现的反常霍尔效应一样，我们可以期待在无净磁矩的某些特殊反铁磁有序系统中观察到新奇的霍尔效应。
另一方面，{R•, I} 中的任意一个对称操作均能使得 J 和 (+, -) 同时反向且保持 H 不变。此时，当构成量中出现破缺的 {R•, I} 时，诱导的霍尔电压 (+, -) 与 J 的关系将由线性转变为非线性。事实上，手征的极性材料 (手性轴和极化轴均垂直于纸面) 就具备破缺的 {R, M_, M∣ ⊕ R•} 但不具备破缺的 {R•, I}。根据 SOS#，诱导的霍尔电压 (+, -) 与 H 的关系变为非线性，但是与 J 的关系保持线性。
9. MOKE 型旋光
SOS 原理也可以用于分析正入射线偏振光的反射光束是否会偏振旋转。图 7 中左上和右上所示的两种实验情况，可以通过{M, M ⊕ R, T} 对称操作关联起来，并且下方所示的构成量均具备破缺的 {M, M ⊕ R, T}，因此可以展现出偏振旋转性质。其中，图 7(a) 用于表示铁磁体中反射光的偏振旋转，对应于标准的MOKE。图 7(b) 对应着无净磁矩的反铁磁Cr2O3 中反射光的偏振旋转 [56, 57]；图 7(c)对应于磁单级子中反射光的偏振旋转；图 7(d) 是图5(c) 中所述的具有面内伊辛反铁磁有序的蜂窝晶格。图 7(e) 是图 5(f) 中所述的具有面外伊辛反铁磁有序的翘曲蜂窝晶格。需要注意的是，这里光束应当是垂直于蜂窝晶格面的，图中用一个 90 度翻转箭头标出。图 7(f) 的kagome 晶格与 MOKE 型旋光性有关。这一旋光性在具有极小净磁矩的反铁磁 Mn3Sn 中被观测到 [58]。需要指出的是，如果图 7(f) 中的偏振光垂直于 kagome 晶格入射，将不会出现 MOKE 型旋光，因为存在一个未破缺的M 对称性，它的镜面由纸面内的垂直轴和纸面的法向共同确定。
图7. 线偏振光反射光束的偏振旋转。红色双箭头表示偏振方向，蓝色箭头表示自旋、磁化或极化。左上和左下两种情形可以通过 {M, M ⊕ R, T} 对称操作关联，而 (a) - (f) 列举的所有构成量均具备破缺的 {M, M ⊕ R, T}，因此能够展现出光的偏振旋转(MOKE 型旋光)。需要指出，偏振光都是从左向右传播。特别地，为了方便示意，(d) 和 (e) 中两个 (翘曲) 蜂窝状构成量实际上沿着纸面内的竖直轴旋转了 90 度 (已在图中标示)，即光应当是垂直于蜂窝面传播的。
遗憾的是，磁单极子和上述 (翘曲) 蜂窝晶格中的 MOKE 型旋光尚未得到实验证实。不过可以预测，磁单极子效应极有可能在六角R(Fe, Mn)O3 的 A2 相中实现。同时，要想在具有伊辛反铁磁有序的 (翘曲) 蜂窝系统中观察到 MOKE 型旋光的宏观体效应，则要求多层蜂窝晶格的贡献互不抵消。
10. 二次谐波发生 (SHG)
非线性光学主要涉及到光学上的相干过程，其中光与物质的相互作用能够改变光的频率。最简单的例子就是具有倍频的二次谐波发生 (second harmonic generation, SHG)。这种效应通常是相当弱的，想要观察到的话，必须提供很高的电磁场强度，如采用大功率脉冲激光。由于晶体化合物的点群对称性以及磁对称性对 SHG 的产生有着决定性的作用，因此可以利用 SHG 来观察铁磁或反铁磁畴等。下面用 SOS 原理来讨论哪些材料能够产生 SHG。
对于正入射的相干光，如果反射光束的偏振态与入射光束平行，就可以用一种较为简单的对称性方法来分析：用 SHG(XX) 表示，其中前后两个 X 分别代表入射和反射光的偏振方向。图 8(a) 中左侧和右侧所示的情况可以通过{R, M- (= I ⊕ R∣)} 对称操作关联。因此，如果某一材料具备 {R, M-} 对称性中的任一种，那么它对 X 方向偏振入射光的光学响应将不具有非对称分量，即出射光的正负偏振完全抵消，无法观察到 SHG(XX)。相反，如果任何材料具备破缺的 {R, M-}，那么 SHG(XX) 就会出现。
图8. 正入射相干光的 SHG 的对称性分析。(a) 正入射的相干光，反射光束的偏振态与入射光束平行，对应于 SHG(XX)。左侧和右侧两种情形可以通过{R, M-} 对称操作关联。当构成量发生 {R, M-} 对称性破缺时，将出现SHG(XX)。红色箭头表示相干光中的电场 (或极化)；(b) R 能够关联第一、二两种构成量，M□ (□ 代表纸面) 能够关联第一、三两种构成量。当材料具备破缺的 {R, M□} 时，SHG(XY) 就会出现。(c) & (e) 蜂窝晶格中的面外反铁磁构型。(d) & (f) (翘曲) 蜂窝晶格中的反铁磁构型。其中，实心圆表示处于纸面之下的自旋，空心圆表示处于纸面之上的自旋。注意，在 (c) - (f) 中，相干光应垂直于纸面入射。它们均具备破缺的 R 对称性，也具备破缺的 M- (绿色虚线代表镜面，镜面与纸面垂直) 或 M□ 对称性。可利用 SHG(XX) 或 SHG(XY) 观察其中的反铁磁畴。
图 8(c) - (f) 给出了多种 (翘曲) 蜂窝晶格中的反铁磁构型。其中，R 的二重旋转轴垂直于纸面。一方面，在不考虑反铁磁序的情况下，只有翘曲蜂窝晶格才具备破缺的 R。另外，如果以水平的、并且垂直于翘曲蜂窝晶格面的镜面作为反映面，M- 对称性也将破缺。也就是说，如果 X 方向垂直于纸面，图 8(d) 和 8(f) 所示的翘曲蜂窝晶格将会展现出 SHG(XX)。比如，当 X 垂直于非中心对称的 GaAs之 (111) 面时，就是这种情况。另一方面，如果考虑反铁磁序，图 8(c) -(f) 中的所有构型均具备破缺的 R。同时，如果以图中绿色虚线作为镜面 (镜面垂直于纸面)，它们也将具备破缺的 M-。此时，如果 X 方向垂直于纸面，那么 SHG(XX) 将会发生。比如，在 Cr2O3 中就利用这种磁 SHG(XX) 观察到了反铁磁畴 [59] [译者注：需要注意的是，虽然反铁磁畴有着不同的 SHG 相位响应，但通常 SHG 的强度是通过实验测量的。由于畴壁的强烈干扰，图像中只有畴壁能够表现出对比度。不过，当磁 SHG 与晶格 SHG 结合时，由于二者叠加时涉及到磁 SHG 的正负号，将能够表现出对比度 [59]]。
在图 8(b)中，R 能够关联第一、二两种构成量，M□ (□ 代表纸面) 能够关联第一、三两种构成量。因此，如果材料具备 {R, M□} 对称性中的任意一个，沿着 Y方向 (Y 垂直于入射光偏振方向 X 以及光的传播方向) 的光学响应将不具有非对称分量，无法观察到 SHG(XY)。相反，如果任一材料具备破缺的 {R, M□}，那么 SHG(XY) 就会出现。
现在我们将正入射相干光的 SHG 效应进行如下概括：
(1) 当 R 对称性破缺时，总能够存在至少一个破缺的 Mn 镜面对称性。此时，令探测面垂直于该镜面。
(2) 当 X 垂直于 Mn 时，将发生 SHG(XX) 效应。当 X 平行于 Mn 时，将发生SHG(XY) 效应 (Y 垂直于 Mn)。
这里的第 (2) 条前面已经讨论过。对于第 (1) 条，我们可以使用如下反证法：
假设不存在破缺的 Mn (= I ⊕ Rn) 对称性，那么可以找出两个不破缺的、相互垂直的镜面反映 Mn1 和 Mn2。此时，Mn1⊕ Mn2 = (I ⊕ R1) ⊕ (I ⊕ R2) = R1 ⊕ R2。其中， R1 和 R2 的旋转轴分别垂直于Mn1 和 Mn2。由于 Mn1 和 Mn2 是任意的，我们完全可以选择这样两个镜面，使得R、R1 和 R2 相互垂直。如此，我们有 R1⊕ R2⊕ R= 1。因为二次旋转轴 R-1 = R，所以Mn1 ⊕ Mn2 = R1 ⊕ R2 = R-1 = R。由于Mn1 和 Mn2 不破缺，故R 不破缺，与条件相悖。证毕。
11. 总结与展望
行文至此，相信读者或多或少对 SOS 原理有了一定的了解。本文中，我们详细探讨了诸如非互易性、磁致铁电、线性磁电效应、旋光性 (包括磁光克尔旋转和法拉第旋转)、光伏效应以及二次谐波发生等物理现象，并且有理由相信 SOS 原理可以作为有力的手段，去甄别那些具有潜在新效应的材料。不过，在以上的讨论中，很有可能遗漏了一些能够展现出特定物理现象的未知构成量。当然，如果要在实际材料中实现本文所描述的各种效应，不同一维链或二维层之间的贡献必须能够合理而有效地叠加成宏观效应。
好吧，现在我们可以总结一下 SOS 原理能够给出的各种新奇预测，包括：
(1) 磁螺旋序具备关于结构手性的 SOS，将能展现出旋光性；
(2) 在图 2(c) 单轴手性材料中，将能出现光学传输或电子输运的横向磁 - 手性效应；
(3) 对图 2(g) 中由旋转自旋构成的环磁极矩，能够观察到非偏振光或自旋波传播的非互易性；
(4) 当Neel 型铁电畴壁沿着垂直于畴壁的方向运动时，能够诱导出垂直于极化旋转方向的磁性；
(5) 图 5 以及图 6(a) & 6(b) 中很多未在实际材料中观察到或考虑过的现象；
(6) 图 6(c) 中未在实际材料中观察到或考虑过的铁磁/亚铁磁 CPGE 效应；
(7) 图 6(f) 中未在实际材料中观察到或考虑过的非线性霍尔型输运性质。这些性质从技术来看，应该比较容易在实验中得到检验；
(8) 图 7 中磁单极子系统和具有反铁磁伊辛序的 (翘曲) 蜂窝系统中，可能存在 MOKE 型旋光性；
(9) 利用 SHG 成像技术观察图 8(c) & 8(e) & 8(f) 中的反铁磁 (翘曲) 蜂窝晶格系统。
令人欣慰的是，利用 SOS 原理进行预测之后，横向磁手性效应已经成功地在Ni3TeO6 中观测到[60]。
最后，需要指出，在测量方面，笔者根据 SOS 原理揭示了正入射相干光的 SHG 准则(见 SHG 部分)。该准则不仅适用于晶格结构，也适用于磁结构。进一步，在测量方面亟需进行的一项富有挑战性的工作是：利用诸如非互易性或光学偏振旋转等特性，对反铁磁 (包括磁单极子和环磁极矩) 畴 / 畴壁或铁转畴 / 畴壁进行空间分辨 (<1 mm) 成像。具有轨道角动量的涡旋光或电子束，也将是用来探测与对称性破缺相关联物理现象的强力手段。
12. 后话
最后，略显遗憾的是，SOS 原理既不能说明物理现象的微观机制，也不能预估它们的大小。不过，正如在图 4(a)中所展示的那样，所有具有螺旋自旋序的磁体在实验中均展现了可观测的极化 P。我们坚信，如果某一物理现象在对称性破缺考虑下是允许的，那么这个效应通常就足够大到可以被实验所观测。这似乎与著名的 Murray Gell-Mann 论述遥相呼应：“everything not forbidden is compulsory (只要没有基本原理禁止它发生，它就可以发生)” [61]。
13. 参考文献
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备注：
(1) 题头小诗以示春华秋实之物理，乃对称最被钟情。这是物理的魅力和景色。
(2) 封面图片来自https://www.ics.usi.ch/index.php/group-bronstein/13-ics/projects/。
(3) 本文翻译得到作者授权并经Nature 出版集团同意。
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